В 1864 г. по инициативе ученых Московского университета было создано Общество любителей естествознания, антропологии и этнографии.
Вдохновителем его создания был профессор Московского университета зоолог Анатолий Петрович Богданов. В деле популяризации науки А.П. Богданова поддерживал геолог, профессор Григорий Ефимович Щуровский.
На первом заседании ОЛЕАиЭ Секретарь Общества Николай Карлович Зенгер прочел утвержденный Устав Общества, где в § 105 говорится следующее: «При зоологическом музее устроен Обществом читальный кабинет, который выписывает периодические издания по разным отраслям естественный наук. Пользоваться им имеют право члены Общества, за коими не числится недоимок и которые для предъявления сего права снабжаются установленным билетом».
«Читальным кабинетом» библиотека была названа только в Уставе. В дальнейшем, в каждом протоколе заседания Общества указывались пожертвования «в библиотеку Общества».
Задачи, определенные создателями для вновь создаваемой библиотеки были — распространение знаний, собирание и хранение научной литературы. Наряду с обслуживанием ученых своего Общества библиотека должна была помогать всем, занимающимся наукой, в т.ч. любителям естествознания и студентам.
Эта идея была с энтузиазмом воспринята научной общественностью и библиотека начала довольно быстро пополняться изданиями по тематике Общества.
Система комплектования библиотеки ОЛЕАиЭ с самого начала особенной, так как Библиотека не имела основного ядра, как например, собрания уже ранее составленных библиотек частных лиц — библиотека графа Н.П. Румянцева, положившая начало Российской государственной библиотеке, библиотека А.Д. Черткова, А.Н. Голицына и др.
Фонды библиотеки комплектовались за счет различных пожертвований членов ОЛЕАиЭ, и других известных ученых, которым небезразличны были проблемы культуры и просвещения в России, об этом упоминается во всех протоколах заседаний Общества. В «Сборнике дополнительных постановлений Общества (к § 5 Устава)» говорится: «Хотя Общество не возлагает никаких обязанностей на своих иностранных членов, но оно надеется, что они будут сообщать ему результаты своих ученых трудов и содействовать насколько возможно обогащению его музеев и библиотеки». Это были как отдельные издания, так и подборки книг и журналов, а затем стали поступать целые библиотеки, собранные учеными. Первые книги, пожертвованные Г.Е. Щуровским, среди которых были его труды «Золотые россыпи в Сибири», «Землетрясение около Байкала» и 83 тома книг естественно-исторического содержания, которые были принесены в дар Обществу его почетным корреспондентом, купцом Александром Николаевичем Неустроевым. В 1891г. в дар библиотеке Александр Евгеньевич Арманд из Парижа прислал около 170 томов французских химических журналов и 16 томов французских книг. В 1894 г. поступило пожертвование от этнографа Евгении Яковлевны Всеволжской, состоявшее из 240 томов журналов и отдельных книг по химии и химической технологии конца 18 начала 19 века. Ценными для библиотеки Общества были собрания А.А. Ливенцова, А.И. Гольденберга, В.В. Лермантова. Сам А.П. Богданов, неоднократно приносивший в библиотеку свои труды, пожертвовал свое собрание, в котором было более 1884 названия монографий и более 100 журналов.